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本发明涉及多铁材料、磁电技术领域，具体涉及一种纳米多铁异质结阵列及制备方法和应用。方法包括：在LaAlO3单晶基底表面自下而上依次生长La0.67Sr0.33MnO3层、BiFeO3层以及Ca3CoMnO6复合氧化物层，得到CCMO‑BFO‑LSMO多层外延薄膜；在CCMO‑BFO‑LSMO多层外延薄膜表面铺设聚苯乙烯微球，并对聚苯乙烯微球进行缩径处理，得到缩径聚苯乙烯微球；以缩径聚苯乙烯微球为刻蚀掩膜，通过刻蚀处理形成纳米圆柱阵列，随后去除刻蚀掩膜，得到纳米多铁异质结阵列。本发明的制备方法无需精密对准、避免光刻污染、兼容外延氧化物体系且可大面积制备并支持尺寸可控的纳米多铁异质结构筑方法。