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本发明公开了一种3D打印成型石墨烯复合材料的方法，包括如下步骤：配置硅烷偶联剂的乙醇混合液；向硅烷偶联剂的乙醇混合液中加入纳米氧化铝，并进行机械搅拌，得到第二混合液；向第二混合液中加入石墨烯纳米片，进行超声搅拌随后进行球磨，得到第五混合液；提供聚乳酸粉末；将聚乳酸溶于乙醇，得到混合液A；向混合液A中加入第五混合液，得到混合液B；对混合液B进行机械搅拌，得到混合液C；对混合液C进行球磨，得到混合液D；对混合液D进行干燥，得到改性聚乳酸的混合粉末；将改性聚乳酸的混合粉末进行挤出成型，得到用于3D打印的石墨烯复合材料粒料；以及利用3D打印将用于3D打印的石墨烯复合材料粒料形成石墨烯复合材料。

本发明提供了一种利用3D打印形成梯度复合材料的方法，包括如下步骤：提供聚乳酸粉末；将聚乳酸粉末溶于乙醇，并向其中加入甘油，超声搅拌后干燥，得到改性聚乳酸粉末；提供醋酸纤维素粉末、短切碳纤维以及碳酸钙晶须；将醋酸纤维素粉末、短切碳纤维以及碳酸钙晶须放入硅烷偶联剂的乙醇溶液，搅拌得到混合物III；以第一配比将混合物III与改性聚乳酸粉末混合，得到混合物IV；以第二配比将混合物III与改性聚乳酸粉末混合，得到混合物V；将混合物IV挤出成型，得到第一类复合材料颗粒；将混合物V挤出成型，得到第二类复合材料颗粒；将第一类复合材料颗粒成型为梯度复合材料基体；以及将第二类复合材料颗粒成型在梯度复合材料基体上以形成梯度复合材料。