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本发明涉及一种各向异性丝素基纳米磷酸钙复合材料的制备方法，包括蚕茧去除丝胶‑‑用蒸馏水彻底洗涤纤维蛋白、用溴化锂溶液溶解、用超纯水透析、除去不溶物质，得到浓度为11～12wt％的丝素溶液，添加丝素溶液和5wt％PEO溶液，使用平行电极收集器得到平行排列的纳米丝素纤维组成的薄膜，将薄膜进行不同方向的堆叠并裁剪，使用甲醇溶液进行浸泡，干燥得到三维丝素蛋白框架，放入氯化钙水溶液中浸泡，然后用超纯水浸泡，干燥，将三维丝素蛋白框架放入20ml200mM，K2HPO4·3H2O水溶液中浸泡，再次在超纯水中浸泡、干燥，加入饱和磷酸钙溶液，将三维丝素蛋白框架矿化、热压处理。本发明的优点：具有高度取向的纤维垫有效的诱导无机相的矿化和生长的仿生材料。