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本发明一种具有陷光结构的钙钛矿单晶及其制备方法，操作简单，成功率高，能够原位生长，陷光结构质量高。所述制备方法，将表面具有陷光结构的模板经活化处理后放入ABX3钙钛矿前驱溶液中，前驱溶液在具有陷光结构的模板表面异相成核，进而原位生长出与模板表面陷光结构相反的具有表面陷光结构的ABX3钙钛矿单晶；其中，A为CH3NH3+、H2N‑CH＝NH2+、(CH3)4N+、C7H7+、Cs+或C3H11SN32+；B为Pb、Ge或Sn；X为Cl、Br或I。通过采用具有稳定的陷光结构的材料为模板，钙钛矿生长液在具有凹凸的表面结构的模板上异相成核，进而原位生长出与模板结构相反的具有表面陷光结构的钙钛矿单晶。