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本发明公开了一种在超分子凝胶介质中培养富勒烯晶体的方法，该方法以分子凝胶为基质，能有效地避免传统结晶方法难以避免的溶剂对流效应、晶体沉降效应、容器器壁效应等不利因素对富勒烯结晶的影响，通过加入合适的沉淀剂可培养出高品质的富勒烯晶体。本发明所用的凝胶基质具有高透明度，刺激响应性等特点，可实现晶体生长的可视化并有效实现晶体与凝胶介质的分离。利用本发明结晶方法，可快速培养出排列高度有序、直径分布均匀的超长C60纤维，其长度直径比可高达23000，而且C60晶体纤维的长度可通过改变富勒烯凝胶的高度获得有效调控。本发明结晶方法不仅可以实现富勒烯的结晶，也可以进行其它有机半导体的结晶。