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本发明涉及一种BTO@PDMS纤维薄膜的制备方法，其包括以下步骤，在乙醇溶液中，表面羟基化钛酸钡纳米颗粒于乙烯基硅烷偶联剂的作用下进行表面改性，将其和聚二甲基硅氧烷预聚体超声分散于正己烷后，在四氢呋喃和聚二甲基硅氧烷固化剂的存在下进行反应，得到BTO@PDMS芯材溶液；将BTO@PDMS芯材溶液和PVP壳层溶液进行同轴静电纺丝，并使用铝箔纸收集，得到PVP/BTO@PDMS纤维薄膜；将PVP/BTO@PDMS纤维薄膜从铝箔纸上剥离后，依次经过高温交联固化和无水乙醇洗涤，得到BTO@PDMS纤维薄膜。本发明采用乙烯基硅烷偶联剂表面改性钛酸钡纳米颗粒，提高其在聚二甲基硅氧烷中的分散性，并利用静电纺丝中的高压电场使薄膜在制备过程中就完成钛酸钡内部偶极子从无序到有序排列的一步极化，得到具有压电性能的BTO@PDMS纤维薄膜。