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本发明公开了一种层级结构的钙钛矿相PbTiO3的水热合成方法，包括如下步骤：(1)将水热法制得的钙钛矿相PbTiO3微米片均匀分散至去离子水中，形成淡黄色悬浊液；再加入质量分数为40％的氢氟酸，搅拌均匀得到前驱体溶液；(2)将前驱体溶液于160‑240℃下进行水热反应2‑8h，随后自然冷却至室温，取出反应产物，洗涤并烘干，得到层级结构的钙钛矿相PbTiO3。本发明方法简单高效、设备要求低、过程易于控制，且制备过程环境友好，无需添加表面活性剂、无需煅烧，通过调控反应过程中的原料浓度、反应温度、时间等参数即可原位制得具有规则层级结构、分散性好、形貌统一、均匀性好的钙钛矿相PbTiO3。