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本发明涉及一种离子束辐照制备铌酸锂纳米畴结构的方法和装置。其包括以下步骤：1）将待加工的铌酸锂样品固定在离子束刻蚀设备的样品台上，调整使离子束的入射角达到工作角度；调整使离子源的中心与工件中心重合；2）将离子束刻蚀设备抽至高真空，真空度低于2×10-3Pa；通入高纯度99.999%惰性气体氩气或氙气，利用气体流量计控制气体流量，使工作真空保持在2×10-2 Pa到8×10-2Pa；3）开启离子源，对铌酸锂样品进行离子束辐照；4）将辐照后的铌酸锂晶体置于高温炉中进行热处理，其中热处理温度80~350℃，时间0.2~3小时。该方法利用离子轰击在样品表面诱导形成自组织纳米畴结构，并且可以通过调控离子束参数来控制所获得的纳米畴结构的特征。