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本发明公开了一种导热复合填料、高导热复合材料及其制备方法，所述导热复合填料包括第一导热填料，所述第一导热填料具有三维结构；第二导热填料和聚合物粘附在所述第一导热填料的内表面；所述高导热复合材料包括所述的导热复合填料；解决目前高导热复合材料需要高填料填充量才能获得目标高导热系数的问题。

本发明属于聚合物导热复合材料领域，具体涉及到一种电场辅助取向填料粒子的三相导热复合膜的制备方法，具体包括以下步骤：(1)同时将至少两种尺寸差异较大的导热填料粒子加入聚合物基体中，混合均匀得到混合液，向其中加入固化剂；(2)将混合液倒入密封的导电模具中，并向其提供一定的电场，使相应粒子在外场调控下在基体中进行取向排列，同时通过适合的方式将聚合物基体固化或交联后得到三相复合膜；所述导热填料粒子分至少包括一种微米级和一种纳米级。多种尺寸不同的导热填料粒子之间的协同作用，使得复合膜热导率显著增加；两种填料粒子在外加电场下发现取向排列后，体系中形成的导热路径增多，热导率进一步提升。