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本发明公开了一种可实现晶体结构转换且三重可逆光开关的零维杂化钙钛矿材料及其制备方法和应用，将乙基三苯基溴化膦和溴化亚铜分别溶解于氢溴酸、有机溶剂中，然后将两种溶液混合，随后滴加次磷酸，充分搅拌至溶解，装入反应容器中；或者将乙基三苯基溴化膦和溴化亚铜一起溶解于氢溴酸和有机溶剂的混合液中，随后滴加次磷酸，充分搅拌至溶解，装入反应容器中；混合溶液在反应容器中进行水热反应，反应结束后，自然冷却至室温，静置、洗涤、干燥后得到目标化合物。本发明制备出了具有相同物质来源但结构类型、发光和光学特性不同的零维杂化溴化亚铜，通过利用单晶到单晶转换的动态分子策略，实现了可逆的光致发光、辐射发光和非线性光学的三重光开关。