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本发明涉及大气测量光学技术领域，公开了中高层大气垂直风廓线的激光外差光谱测量方法，包括：根据建立的正演模型获得大气模拟吸收光谱；利用激光外差方法获取高质量大气分子的吸收光谱数据；根据所述正演模型和所述吸收光谱数据建立大气垂直风廓线的反演模型；根据最小化所述反演模型的解的得到大气垂直风廓线，本发明实际测量的大气分子的高分辨CO2外差吸收光谱，研究适合于激光外差探测的前向模型及大气风场反演方法，实现中高层大气风廓线的反演，不但可以为大气风廓线的遥测及演化规律的研究提供必要的测量手段，而且也能为大气气候模式研究提供更加全面、准确的基础数据，推动大气风场对全球气候的影响等的科学认知水平。